There is a trade-off between the signal level and bandwidth of the atomic lines in laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS). The LIBS plasma plume is a dense plasma, with linewidths of spectral features enlarged by Stark broadening. Narrow linewidths can be detected at delays of some μs with respect to the laser pulse, but this comes at the cost of low signal intensity. This demand becomes urgent when spectral separation is necessary, as in the application of LIBS for in situ detection of atomic deuterium (D) and atomic tritium (T) in walls exposed to the plasma of a Tokamak. The D and T Balmer lines need to be well separated from the atomic hydrogen (H) lines that are present as contaminants in the LIBS spectra. Clearly, solving for the signal-bandwidth tradeoff can be of more general interest than the Balmer lines issue only. In this work, we report an investigation of LIBS signal enhancement with a low-pressure (some Torr), pulsed glow-discharge. The discharge produces a low-density plasma that has a negligible effect on the linewidth. The possibility of signal enhancement instead relies on the long duration of the discharge compared with that of the plume, allowing for long time-integration of the atomic emissions. The concept can be stressed to the limit in which the laser shot just ablates the material, whereas the electronic excitation of the material is obtained by the non-equilibrium gas discharge ignited in a background gas in the region where the laser-induced plasma plume expands.
レーザー誘起絶縁破壊分光法(LIBS)における原子スペクトル線の信号レベルと線幅の間にはトレードオフが存在する。LIBSプラズマプルームは高密度プラズマであり、スペクトル特徴の線幅はシュタルク広がりによって拡大される。狭い線幅は、レーザーパルスに対して数μsの遅延で検出できるが、その代償として信号強度が低くなる。この要求は、トカマクのプラズマに曝された壁面における原子状重水素(D)および原子状トリチウム(T)のその場検出へのLIBSの適用のように、スペクトル分離が必要な場合に緊急性を帯びる。DおよびTのバルマー線は、LIBSスペクトル中に不純物として存在する原子状水素(H)の線から十分に分離されている必要がある。明らかに、信号-線幅トレードオフの解決は、バルマー線の問題だけに限らず、より一般的な関心事となり得る。本研究では、低圧(数Torr)のパルスグロー放電を用いたLIBS信号増強に関する調査を報告する。この放電は低密度プラズマを生成し、線幅への影響は無視できる。信号増強の可能性は、むしろプルームの持続時間と比較した放電の長い持続時間に依存しており、原子発光の長時間の時間積分を可能にする。この概念は、レーザーショットが単に材料をアブレーションするだけであり、材料の電子励起は、レーザー誘起プラズマプルームが膨張する領域内の背景ガス中で点火される非平衡ガス放電によって得られる、という極限まで推し進めることができる。