The safety of future fusion reactors is critically dependent on the tritium (T) retention in plasma-facing materials. Hydrogen isotope (HI) exchange offers a method to redistribute HIs within solid materials, presenting a feasible approach for removing T from bulk materials and trapped by strong trapping sites. Nonetheless, unraveling the intricate mechanism behind HI exchange remains an urgent yet formidable challenge. This study undertakes a comprehensive investigation into the mechanism of HI exchange in tungsten materials across multiple scales. First, we developed a multi-component hydrogen isotope transport and exchange model (HIDTX) based on classical rate theory. The model validation was further carried out, demonstrating good consistency with the well-controlled laboratory experiments. From the results of different comparative models in HIDTX, it is found that the reduction in deuterium retention due to HI exchange was primarily driven by three synergistic effects: competitive re-trapping, collision, and swapping effects. Through molecular dynamics (MD) and first-principles calculations, the microscopic mechanism of HI exchange was revealed to be that the presence of hydrogen atoms in the interstitial sites surrounding a vacancy in tungsten decreased the binding energy between the vacancy and hydrogen. Meanwhile, we discovered that the combination of thermal desorption and HI exchange can significantly lower the temperature required for the hydrogen removal and enhance the removal rate. Particularly, the hydrogen removal time can be shortened by approximately 95% with simultaneous HI exchange compared to that with only thermal desorption. This work provides a practical guideline for comprehending and subsequently designing for efficient T removal in future nuclear fusion materials.
将来の核融合炉の安全性は、プラズマ対向材料におけるトリチウム(T)の保持に決定的に依存している。水素同位体(HI)交換は、固体材料内でHIを再分布させる方法を提供し、バルク材料中および強い捕捉サイトに捕捉されたTを除去するための実現可能なアプローチを示す。それにもかかわらず、HI交換の背後にある複雑な機構を解明することは、緊急かつ困難な課題であり続けている。本研究は、タングステン材料におけるHI交換の機構について、複数のスケールにわたる包括的な調査を行う。まず、古典的な速度論に基づく多成分水素同位体輸送・交換モデル(HIDTX)を開発した。さらにモデル検証を実施し、適切に制御された実験室実験と良好な一致を示した。HIDTXにおける異なる比較モデルの結果から、HI交換による重水素保持の低減は、競争的再捕捉、衝突、およびスワッピング効果という三つの相乗効果によって主に駆動されることが見出された。分子動力学(MD)および第一原理計算を通じて、HI交換の微視的機構は、タングステン中の空孔を囲む格子間サイトにおける水素原子の存在が、空孔と水素の間の結合エネルギーを低下させることであることが明らかにされた。一方、熱脱離とHI交換の組み合わせが、水素除去に必要な温度を大幅に低下させ、除去速度を向上させ得ることを発見した。特に、熱脱離のみの場合と比較して、HI交換を同時に行う場合、水素除去時間は約95%短縮され得る。この研究は、将来の核融合材料における効率的なT除去を理解し、その後設計するための実用的な指針を提供する。