固体増殖材

固体増殖材(こたいぞうしょくざい、solid breeder)とは、核融合炉のブランケット内でリチウムを含む固体化合物の形でトリチウムを生成させる材料であり、固体増殖ブランケットの中核をなす物質である。核融合炉が自らの燃料であるトリチウムを炉内で生産する「トリチウム自給」を実現するためには、増殖材が炉心由来の中性子とリチウム核との反応を効率よく起こす必要があり、その材料選定、充填形態、トリチウムの放出・回収の挙動がブランケット設計全体を左右する。液体リチウムやリチウム鉛合金を用いる液体増殖方式に対し、固体増殖方式は化学的安定性や構造材料との適合性に優れる一方、ペブル(小球)充填層の熱・力学特性やトリチウム放出の制御といった固有の課題を抱える。以下では、その原理、材料、充填層の挙動、トリチウム回収、そして炉設計への反映を順に述べる。

固体トリチウム増殖の役割と原理

トリチウム増殖の基本反応は、リチウムの二つの同位体による中性子捕獲である。^6Li(n,α)t 反応は熱中性子で断面積が大きく発熱を伴い、^7Li(n,n′α)t 反応は高エネルギー中性子で起こり、こちらも発熱する。つまり増殖材はトリチウムの生成場所であると同時に、中性子の運動エネルギーを熱として回収する媒体でもあり、ブランケットの発熱の相当部分がこの増殖材層内で生じる。設計上の最重要指標はトリチウム増殖比(TBR)であり、消費するトリチウムに対して炉内で再生産される割合を表す。プラズマ炉心での損失や回収系のロスを見込むと、実効TBRは1を確実に上回る必要があり、設計計算では1.05程度の正味TBRを目標とする例が示されている。

固体増殖材そのものは中性子増倍作用を持たないため、中性子経済を確保するにはベリリウムのような中性子増倍材を併用するのが通例である。ただし増殖材の選定によっては増倍材なしでも成立し得ることが中性子計算によって示されており、例えば酸化リチウム Li2O は増倍材を用いない場合でも実現可能なTBRを与え得る唯一の候補と評価されてきた。また冷却材の選択も中性子経済に影響し、水冷却ではヘリウム冷却に比べてTBRが5〜10%高くなるという計算結果がある。一方、^6Li濃縮度を高めるとトリチウム生成は増えるが、構造材料での放射化捕獲が減るため出力増倍率はむしろ低下する、といった中性子学的なトレードオフも知られている。

増殖材・増倍材の材料

増殖材候補としては、Li2O、Li2TiO3(チタン酸リチウム)、Li4SiO4(ケイ酸リチウム)、Li2ZrO3、LiAlO2 などのリチウム系セラミックスが検討されてきた。中性子学的なTBR評価では Li2O が最も高い増殖性能を示す一方、実用面ではリチウムの蒸発や水分との反応性、トリチウム放出特性、ペブル製造の容易さなどが重視され、日本では湿式法で作製する Li2TiO3 ペブルが参照材料とされてきた。ただし Li2TiO3 は高温での安定性に課題があり、DEMOのような高中性子束・高温環境に向けて TiO2 をドープした改良材が開発されている。Li4SiO4 は欧州で主に用いられる候補である。

中性子増倍材にはベリリウム金属が最も優れた性能を示すが、資源量が限られ、中性子照射によるへリウム生成で膨潤し、高温での化学的安定性にも限界がある。このため Be12Ti に代表されるベリリウム化合物(ベリリド)が次世代候補として研究されており、ベリリウム金属に比べて膨潤とトリチウム滞留量が小さく、融点が高いことが確認され、ペブルの製造にも成功している。BeO や鉛系化合物(PbO、Pb-Bi など)も増倍材候補として比較検討の対象となってきた。なお、増殖材と増倍材を均一混合する形態と、増倍材を独立した層として配置する形態のいずれでも高いTBRが得られることが示されており、配置形態は熱設計・製造性との兼ね合いで選ばれる。

ペブル床の熱力学特性

固体増殖材は、ペブルと呼ばれる直径1mm前後の小球として充填層(ペブル床)の形でブランケットに収められるのが標準的である。これは、中性子照射による膨潤や熱膨張をペブルの再配列で吸収させ、脆いセラミックスを塊のまま使うときの熱応力割れを回避するためである。しかしペブル床は固体粒子の集合体であり、その有効熱伝導率はペブル材料そのものの伝導率よりはるかに低く、粒子間接触点を通る熱の通り道が律速となる。したがってペブル床の有効熱伝導率は設計上の最重要データの一つであり、圧縮荷重がかかると接触面積が増えて伝導率が上昇することなどが測定により明らかにされている。溶膠・ゲル法で作製した Li2TiO3 ペブル床の伝導率測定に基づき相関式が検証され、設計解析に用いられている。

力学的には、ペブル床は粒子の再配列と弾性変形によって外部荷重と熱膨張に応答する「粒状体」として振る舞う。ペブル材料の熱膨張が拘束されると床内に熱応力が発生し、これが周囲の構造材を押す荷重となる。この挙動を予測するため、粒子個々の接触力の解放を繰り返す微視力学モデルによる数値解析と、アルミニウムや Li2ZrO3 のペブル床を用いた熱応力測定実験が行われ、変形係数の経験相関式が整備されて実験結果と整合することが示されている。近年では、ペブル床内のパージガス流れを粒子運動と流体挙動を同時に扱う数値手法(DEM-CFD)で解析する研究も進められており、充填構造の不均一性がガスの通り道に与える影響が調べられている。さらに、ペブル床をそのまま用いる代わりに低気孔率の多孔質体(フォーム)状の増殖材を用いる提案もあり、伝熱とトリチウム回収の両立を図る新しい形態として注目されている。

トリチウムの放出とパージガス化学

生成したトリチウムを炉外へ取り出すため、ペブル床には少量の水素を含むヘリウムなどのパージガスを流す。トリチウムは増殖材の結晶粒内で生成した後、粒界を拡散し、表面で脱離してガス相に移るという多段階の過程を経て回収される。この過程はパージガスの化学組成に強く依存し、ガス中の水素分圧や酸素分圧が表面での化学形(HT か HTO か)と放出速度を決める。各種パージガス条件で放出されるトリチウムの化学形が調べられており、化学形の制御は回収系の設計だけでなく、構造材料への透過や安全評価にも直結する重要事項である。また、パルス運転のような非定常中性子照射下での Li2TiO3 ペブル床からのトリチウム放出率が実測されており、定常評価に加えて運転履歴を反映した在庫評価が可能になっている。

トリチウムの滞留(インベントリ)と透過も安全上の鍵である。増殖材から構造材へ透過したトリチウムは冷却材中に移行し、系外への漏えい経路となる。これを抑えるため、構造材表面に酸化ジルコニウムなどのコーティングを施す防食・トリチウム遮蔽層が研究されており、固体増殖材ペブルに暴露された後のコーティングの重水素透過特性が評価されている。増殖材・増倍材・構造材・コーティングという多層系全体でのトリチウムの移行を積分的に評価することが、固体増殖ブランケットの安全設計の基礎となっている。

ブランケット設計とITER試験モジュール

固体増殖ブランケットは、増殖材ペブル床と増倍材ペブル床を鋼製の構造容器内に収め、ヘリウムまたは水・過熱水で冷却する構成が基本である。日本では水冷却固体増殖ブランケットを長期開発計画の柱とし、F82H 低放射化フェライト鋼を構造材料とするモジュールの製造技術が開発されてきた。熱間静水圧接合による冷却流路埋め込み第一壁の試作体は 2.7 MW/m2 級の高熱流束試験に耐え、タングステン装甲の固相接合技術も確立されている。さらに過熱水(超臨界圧水)冷却を採用すれば発電効率41%超が見込めるという設計評価もあり、冷却材の選択が炉全体の魅力を左右することが示されている。

ITERでは各国が試験ブランケットモジュール(TBM)を通じて自国のブランケット概念を実機環境で検証する枠組みが設けられ、日本の水冷却固体増殖TBM、韓国のヘリウム冷却固体増殖TBM、中国のヘリウム冷却固体増殖TBMなどが提案・開発されてきた。これらの設計では、中性子学的解析における均質化モデルの妥当性評価、TBMと炉外トリチウム回収系との界面設計、冷却材喪失事故(LOCA)を想定した安全解析などが共通の課題となっており、日本のTBMではITERへの設置マイルストーンに向けた要素研究開発の成果が積み重ねられてきた。DEMOに向けた設計研究では、増殖材・増倍材・構造材の改良材(TiO2ドープ Li2TiO3、ベリリドなど)を組み合わせて高温・高中性子束に耐えるブランケットを実現することが当面の開発目標とされており、固体増殖方式はトリチウム自給と発電の両立を狙う現実的な選択肢として、各国の研究開発の中心に置かれ続けている。