トリチウム透過

トリチウム透過とは、核融合炉の燃料であるトリチウム(水素の放射性同位体)が、構造材料の金属格子中を原子状に拡散して壁を貫通し、冷却系や炉外へ漏えいする現象である。水素同士は金属中をきわめて速く拡散するため、トリチウムも高温の鋼やタングステンを容易く通り抜ける。透過したトリチウムは燃料収支の損失になるだけでなく、放射線防護上の漏えい源、材料の水素脆化、冷却水への汚染といった問題を引き起こすため、透過の抑制は核融合炉の安全設計とトリチウム自給自足の両面で中心的な課題の一つとなっている。

透過の機構と駆動力

トリチウムの透過は、一般に次の連続した過程で進行する。まず気相またはプラズマ中のトリチウムが材料表面に到達し、分子(T₂)であれば表面で解離して原子となり、格子中に溶解する。次に濃度勾配または圧力勾配を駆動力として固体中を拡散し、反対側の表面で再結合して分子として脱離する。各過程のうち最も遅いものが全体の速度を支配する。表面反応(解離・再結合)が律速の場合を「表面律速」、格子内拡散が律速の場合を「拡散律速」と呼び、どちらが支配的かは材料、表面状態、温度によって変わる。拡散律速のとき透過流束は圧力の平方根に比例し(シーヴェルツの法則)、表面律速のときは圧力に比例する。この違いは透過実験の解釈上の基本である。

拡散係数はアレニウス型の温度依存性を示し、高温ほど透過は急激に増える。また固体中の格子欠陥(転位、粒界、照射損傷、介在物)はトリチウムのトラップサイトとして働き、透過を遅らせると同時に炉内のトリチウム在庫量(inventory)を増やす。第一壁のようにプラズマ側と冷却側で大きな温度差がある場合は、温度勾配が化学ポテンシャル勾配と同様に水素同位体の流れを駆動する「熱透過(熱拡散)」効果も無視できず、在庫量の分布を大きく変える。さらに同位体効果もあり、重水素やプロチウムはトリチウムより拡散係数が異なるため、実験で重水素を用いてトリチウムの挙動を推定する際は質量依存性の補正が必要になる。

増殖ブランケットと冷却系における透過

増殖ブランケットは炉心で生成したトリチウムを回収する部位であると同時に、透過漏えいが最も懸念される部位でもある。固体増殖ブランケット(例えばリチウム系セラミックペブルを用いるヘリウム冷却方式)では、増殖材中で生成したトリチウムがキャリアガスで回収される過程で、ブランケット構造材を透過して冷却ヘリウムや冷却水へ移行する経路が評価対象となる。液体増殖ブランケット(リチウム鉛 Li17Pb83 やフリビ 2LiF–BeF2 を用いる方式)では、増殖材そのものがトリチウムを高濃度で溶解・輸送するため、液体金属から構造材を経て冷却水へ至る透過が主要な漏えい経路になる。液体金属中のトリチウムは化学的トラップが少なく拡散が速いため、ブランケット内の濃度分布と透過流束を二次元または三次元の数値モデルで評価する手法が DEMO 炉の設計で標準的に用いられている。液体金属中にヘリウム気泡を分散させてトリチウムを気泡内へ回収するという、透過を低減する工学的概念も提案・解析されている。

これらの評価では、増殖材から構造材への移行、構造材中の拡散とトラップ、表面反応、冷却流体中での除去を一連の過程として統合的にモデル化し、冷却系へ抜けるトリチウム量と炉内在庫量を推定する。温度分布の効果はとりわけ重要で、冷却板近傍の局所的な低温部はトリチウムを濃縮・滞留させ、透過流束の空間分布を大きく左右する。

プラズマ対向部材と透過の「近道」

第一壁やダイバータなどのプラズマ対向部材(PFC)では、タングステンアーマが厚く、その拡散係数も小さいため、アーマを通る透過自体は小さいと考えられてきた。しかし実際の PFC は複数のタイルを継ぎ合わせて構成されており、タイル間の数百万分の数メートル幅の隙間が存在する。プラズマ中の水素同位体はこの隙間から侵入し、アーマの裏側にある熱シンク構造材(鋼)に直接接触して透過する。熱シンク材の透過能はタングステンより桁違いに大きいため、隙間は事実上の「近道(short cut)」となる。線形プラズマ装置を用いた ITER 相当の模擬試験では、隙間を持つタングステンタイル試験体に重水素プラズマを照射すると、数十秒のうちに重水素が試験体を貫通し、その透過流束はタングステン単体を透過する場合より数桁大きいことが示された。この結果は、炉全体のトリチウム漏えいを評価する際、アーマ材そのものの透過データだけでは不十分で、部材の継手構造と隙間を通る経路を考慮しなければならないことを意味する。

トリチウム透過バリア被覆

透過を抑える最も一般的な手段は、構造材表面にトリチウム透過バリア(TPB)被覆を施すことである。バリア材料には、酸化物系(Al₂O₃、Y₂O₃、Er₂O₃ など)、非酸化物系(TiN、SiC など)、およびそれらを組み合わせた複合被覆(FeAl/Al₂O₃ など)があり、なかでも FeAl/Al₂O₃ 複合被覆は高い透過抑制性能、鉛リチウムとの相溶性、熱安定性、構造材との熱膨張差の小ささを兼ね備え、複数国の試験増殖ブランケットで有力候補に選ばれている。Fe–Al 中間層は基材と Al₂O₃ 層の熱応力を緩和するとともに、Al を供給して Al₂O₃ 層の自己修復を可能にする。

被覆の作製法にはパックセメンテーション(アルミナイジング)、ホットディップアルミナイジング(HDA)、電気化学析出、有機金属分解(MOD)、ゾル–ゲル法、マグネトロンスパッタリング、MOCVD、原子層堆積(ALD)、in-situ 酸化など多様な手法があり、それぞれ密着性、複雑形状への被覆性、工程温度、欠陥密度に特徴がある。例えば in-situ 酸化は緻密で均一な被覆を比較的低温で得られる工学的に有望な手法とされ、700 ℃ 以下で Fe–Al/Al₂O₃ 被覆を作製するプロセスも開発されている。一方、MOD やゾル–ゲル法で得た被覆は空隙や割れを含みやすく、後処理による緻密化が必要となる。

性能を左右する最大の要因は被覆中の欠陥である。ピンホール、割れ、粒界析出物などの欠陥はトリチウムの「近道」となり、最も弱い箇所が全体の性能を決めるという「樽効果」を生む。焼鈍雰囲気や熱処理温度の違いによって被覆中に気孔・割れが形成されたり、スピネル相のような水素拡散を速やかにする相が出現したりすると、透過抑制性能が大きく低下することが知られている。このため、欠陥を減らすプロセス最適化に加え、欠陥を覆って無効化する工夫が行われている。その一例が ALD による Al₂O₃/TiO₂ ナノ多層被覆であり、多層界面が水素同位体の拡散障壁として働くため、積層周期の制御によって性能を高められる。また α-Al₂O₃ へのタングステンや鉄のドーピングが水素の移動障壁を高めること、被覆の耐照射性(例えば数 dpa の照射で透過抑制因子が一桁未満しか低下しないこと)も実験的に調べられている。

Fe–Al/Al₂O₃ 複合被覆の透過抑制性能は作製プロセスに強く依存し、基材(316L ステンレス鋼)単体と比べて被覆試験体の透過率は一桁以上低く抑えられる。異なるプロセス条件で作製した試験体の透過率のアレニウスプロットを下の図に示す。

図は縦軸に透過率(単位圧力・単位厚みあたりの透過流束を表す量)、横軸に逆温度をとったもので、最も上の直線が被覆を持たない基材であり、各被覆試験体はいずれも基材より数桁低い透過率を示す。同一材料でも前処理や酸化条件の違いで性能が異なり、低温で作製された緻密な被覆ほど低い透過率を与える傾向が読み取れる。

性能評価:透過低減係数

バリア被覆の性能は透過低減係数(PRF、permeation reduction factor)で定量化される。PRF は、被覆を施した材料と施さない材料の透過率(または同一条件での透過流束)の比であり、例えば PRF が 10⁴ なら透過が万分の一に抑えられることを意味する。実験ではトリチウムの放射能管理上の制約を避けるため、重水素を用いた透過試験で PRF を評価するのが一般的である。PRF は温度、被覆の相(α-Al₂O₃ と γ-Al₂O₃ など)、欠陥密度、雰囲気によって変化するため、設計に用いる値は使用温度範囲全体にわたる測定に基づく必要がある。次世代試験炉の設計目標として、例えば 500 ℃ で PRF が 10⁴ を超えることが要求されており、現状の工学的に作製可能な被覆では欠陥の存在によりこの目標に達しない場合が多く、欠陥制御が開発の焦点となっている。

異なるプロセスで作製した被覆の PRF の温度依存性の例を下の図に示す。

図は縦軸に重水素透過の PRF、横軸に温度(450–600 ℃)をとり、複数の作製条件の試験体を比較したものである。PRF は数百から一万を超える値まで試験体によって大きく異なり、同一温度でも作製条件の違いで数倍から一桁以上の差が生じる。PRF の温度依存性が単調でない試験体もあり、これは被覆中の相変態や欠陥構造の変化が透過挙動に反映されることを示している。このように PRF は単一の物性値ではなく、材料・プロセス・運転条件に依存する工学的性能指標であり、ブランケット全体のトリチウム収支評価では、この PRF を各部位の温度・雰囲気条件に応じて組み込み、冷却系への漏えい量と炉内在庫量を評価することが標準的な手順となっている。