重水素保持

重水素保持（deuterium retention）とは、核融合炉のプラズマ対向材料に重水素（およびその同位体である三重水素）が侵入・捕獲され、材料内部に蓄積する現象を指す。プラズマ中の燃料粒子は壁に打ち込まれた後、一部は直ちに再放出されるが、残りは格子欠陥や粒界、析出物などの捕獲サイトに結合して材料中に留まる。この蓄積量を定量的に把握することは、三重水素の炉内インベントリ管理、プラズマ密度制御、材料寿命のいずれの観点からも不可欠であり、プラズマ・壁相互作用研究の中心課題の一つとなっている。実際に重水素が材料表面へ打ち込まれ、内部に捕獲されていく過程の模式図を下の図に示す。

図は、酸化タングステン層を持つタングステン試料に重水素イオンが照射され、表面のスパッタリングと内部構造の変化を経て重水素が取り込まれていく様子を、低蓄積照射量と高蓄積照射量の各段階ごとに示したものである。このように「打ち込まれた粒子のうちどれだけが材料に残るか」は、材料の種類と微構造、表面の状態、照射条件によって大きく変化する。

燃料保持が炉の運転にとって重要な理由

重水素保持が問題になる第一の理由は、三重水素の炉内蓄積である。D-T炉では三重水素は希少な燃料であり、炉内に保持される量は安全上の制限（ITERでは炉内三重水素インベントリ700 gの上限）と増殖要求の両方を通じて運転を直接制約する。保持量が上限を超えれば運転停止を余儀なくされ、また保持された三重水素を回収・除去するための運転（水素同位体交換や加熱脱離）が炉の稼働率を下げる。第二の理由はプラズマ性能への影響である。壁に保持された燃料は再循環の形でプラズマに戻るため、保持挙動は粒子再循環とプラズマ密度制御に影響し、不純物放出やブリスタリング（表面の膨れ）といった表面変質を通じて材料寿命にも関わる。

保持量を評価するうえで重要なのは、実験でしばしば重水素が三重水素の代替として用いられる点である。重水素は放射性を持たないため実験室での取り扱いが容易であり、得られた保持データを三重水素のインベントリ予測に転用する際、捕獲エネルギーや拡散係数の同位体効果を考慮して換算する。

保持機構と捕獲サイト

重水素が材料中に留まるかどうかは、粒子が材料の格子に侵入した後、どのような捕獲サイトに出会うかで決まる。金属中の水素同位体は格子間位置を拡散するが、欠陥（空孔、転位、粒界、析出物、ヘリウム气泡など）に遭遇するとそこに結合して捕獲される。捕獲サイトの密度が高いほど、また捕獲エネルギーが大きいほど、保持量は増える。

タングステンでは、中性子や重イオン照射が作る格子欠陥（displacement damage）が主要な捕獲サイトとなり、損傷を受けたタングステンの保持量は未損傷のものより1〜2桁大きくなることが多くの実験で示されている。損傷領域内の重水素濃度は高損傷レベルで約1.5〜2原子%に達する。一方、ヘリウムの共存は複雑な効果を持つ。プラズマ中に混入した低エネルギーのヘリウムは表面近傍に气泡を形成して重水素の保持をむしろ減らすことがある一方、バルク中に存在するヘリウム（核生成反応や三重水素のベータ崩壊によるもの）は新たな捕獲サイトを作り保持を増加させる。このように、損傷とヘリウム蓄積の相乗効果は保持挙動を決める重要な要素である。

表面近傍では、打ち込まれた重水素が析出（内部析出）やブリスタリングの形で蓄積することもある。ブリスタリングは、表面下で重水素が气泡を形成し、内圧で表面を膨れ上がらせる現象であり、保持量を増やすと同時に表面を劣化させる。ブリスタリングの程度は入射フルエンス、表面温度、結晶粒の方位に依存し、フルエンスが増えると气泡密度が飽和したり、气泡の縁に割れが生じたりする。このため保持量とフルエンスの関係（飽和するか増加し続けるか）は長らく議論されてきたが、再結晶タングステンを用いた高フルエンス実験では、表面形態の変化とプラズマ誘起欠陥の飽和により保持量も飽和に向かうことが示されている。捕獲の深さ方向への広がりも重要で、高フルエンス照射では最大約10 µmの深さまで重水素の捕獲が及ぶことが観測されている。

温度は保持を大きく左右する。一般に温度が高いほど水素同位体の拡散が速くなり、捕獲サイトからの脱離も起こりやすいため保持量は減る。液体リチウムでは、水素との親和力が強く水素化物（LiD）を形成するため保持が顕著であり、厚い膜では高温まで飽和レベル（Li:D比で約50:50）に達するが、薄い膜では温度上昇とともに保持量が数桁減少するという報告もあり、膜厚や入射粒子の状態（イオン・ラジカル・分子）によって挙動が異なる。

保持の測定手法

重水素保持を定量化する実験手法は大きく分けて二つある。第一は深さ分布の直接測定であり、核反応分析（NRA）が代表格である。入射イオンと重水素の核反応で生じるガンマ線や荷電粒子を検出することで、表面から数µm程度の深さにわたる重水素の濃度分布を非破壊で得られる。弾性後方散乱分光（EBS）も同様に表面近傍の組成分析に用いられる。第二は加熱脱離法であり、温度脱離分光（TDS/TPD）と呼ばれる。試料を昇温しながら放出されるD₂（やHD、D₂O）を質量分析計で測定することで、保持量の総量と、捕獲サイトの結合エネルギーに対応する脱離ピーク温度を読み取ることができる。例えば再結晶タングステンの測定では、639 Kと810 Kに二つの脱離ピークが現れ、それぞれ異なる捕獲サイトの存在を示唆する。

トカマク装置から取り出した実機のタイルを分析する場合には、レーザーを用いた手法が有力である。レーザー誘起脱離・質量分析（LID-QMS）は表面近傍のガスを、レーザー誘起アブレーション質量分析（LIA-QMS）は短い高強度パルスで微量の材料を削り取り、より深部の保持量や深さ方向分布を与える。レーザー誘起ブレークダウン分光（LIBS）と組み合わせると、放出ガスの定量とアブレーションされた物質の元素・同位体組成を同時に得られ、保持を支配する共堆積不純物の分布と保持量を直接対応させられる。これらの手法は、真空容器を大気に晒さずに炉内の燃料インベントリを遠隔で計測・監視する手段としても期待されている。

材料による違い：タングステン、炭素、ベリリウム、鋼、液体金属

保持特性は材料の化学的性質と微構造に強く依存する。

**タングステン**は、高融点、低スパッタリング収率、そして水素同位体に対する低い保持能力を兼ね備え、ITERのダイバータ材料に選定され、DEMOや次世代装置でも最有力のプラズマ対向材料とされている。純タングステンの保持量は炭素系材料よりはるかに少ないが、上述の通り中性子損傷、ヘリウム蓄積、ブリスタリング、表面酸化などの要因で大きく変化する。表面に酸化物（WO₃など）が形成されると、酸化層が捕獲層として働き、清浄なタングステンより保持が著しく増加する。また、再結晶化や熱サイクル、表面溶融といった熱履歴も微構造を変えて保持に影響する。カリウムドープタングステンや酸化ランタン分散強化タングステンなど、機械特性改善を目的とした合金化が保持やブリスタリングに与える影響も活発に研究されており、例えばカリウムドープ材ではイオン予損傷後の重水素プラズマ照射においてブリスタリングの抑制と保持低減が報告されている。タンタルは水素吸蔵が発熱反応であるためタングステンより保持量が多く、コールドスプレー皮膜などの形で第一壁材料として検討される際にはこの点が評価軸となる。

炭素系材料（黒鉛、炭素繊維複合材）は熱衝撃耐性と低原子番号を利点として広く使われてきたが、保持の観点では最も不利である。炭素は水素と安定な炭化水素層を形成し、プラズマで削り取られた炭素原子が再堆積する際に燃料を一緒に閉じ込める「共堆積（co-deposition）」が主要な保持機構となる。共堆積による保持はイオン打ち込みによる保持を大きく上回るため、炭素壁トカマクでは三重水素インベントリの支配的寄与となる。このため炭素系材料は、保持を重視する次世代炉では採用が難しくなっている。

**ベリリウム**はITERの第一壁材料として採用されてきたが、共堆積による保持が大きい。堆積条件（基板温度、堆積速度、入射粒子エネルギー）が保持量を左右し、堆積速度が大きいほど保持は減り、入射重水素エネルギーが高いほど保持は増えるという経験則が得られている。ベリリウムとタングステンが混在する共堆積層や、Be₁₂Tiのような化合物における保持も、混合材料の影響を評価するうえで研究されている。

**低活性フェライト鋼**などの構造材料は、第一壁の背後で中性子照射を受けるため、その保持特性も評価対象となる。熱脱離や水素同位体交換による保持除去の検討が進められている。

液体金属（リチウム、リチウム系共晶合金、溶融塩）は、自己修復性や異常熱負荷耐性から液体リチウムダイバータ・第一壁の概念で注目されている。リチウムは水素化物を形成しやすく保持が大きい一方、高温では保持が減少するため、温度管理が燃料サイクル上の鍵となる。液体リチウムを流動させるリミータや、蒸発・凝縮で熱を再分配する「蒸気ボックス」型ダイバータの概念では、共堆積したリチウムが第一壁で水素同位体を捕獲する場所がアクセス困難な領域に及ぶ可能性があり、保持の局在化が設計上の課題となる。

保持の低減と三重水素インベントリ管理

保持を低減する方針は大きく二つある。第一は材料側の工夫であり、損傷やブリスタリングに強い材料を選ぶことである。カリウムドープタングステンやタンタル添加タングステンなどは、気泡が転位や粒界の移動をピン止めすることで再結晶や照射脆化を抑えるとともに、重水素誘起のブリスタリングと保持を低減する効果が報告されている。また、ヘリウムを重水素プラズマに混ぜて表面近くの析出を局在化させ、保持を減らすというプラズマ側の制御も示されている。

第二は運転中または運転後に保持された燃料を取り出すことである。加熱による熱脱離、別の水素同位体によるイオン交換（例えば重水素をプロトリウムで置き換える）、レーザーによる局所加熱などが提案・実証されており、酸化雰囲気中での三重水素除去操作が表面酸化を通じて保持特性を変えうる点にも注意が必要である。液体リチウムでは、保持した水素化物が析出して多孔質構造の流路を詰まらせる恐れがあるため、リチウムの循環とともに燃料を系外へ運び出す設計が検討されている。

保持データを炉の設計に結び付けるためには、捕獲サイトの密度と結合エネルギー、深さ分布、フルエンス・温度依存性をパラメータ化した経験則や速度方程式モデルが用いられる。共堆積ベリリウム層の保持に対するスケーリング則のように、堆積条件から保持量を予測する式が整備されつつあり、実験データとソルバー（SOLPS-ITERなど）によるプラズマシミュレーションとの比較を通じて、炉内の三重水素インベントリの空間分布を評価する枠組みが整いつつある。