イオン照射

イオン照射（ion irradiation）とは、加速器で加速したイオンを固体材料に打ち込むことで、中性子照射を模擬したり、水素・ヘリウムなどプラズマ面材料に実際に入り込む粒子の効果を再現したりする実験手法である。核融合研究においては、中性子源が希少で高価であるのに対し、イオン源は豊富で実験周期が短くコストが低いため、第一壁・ダイバータ材料や超伝導磁石材料の照射損傷評価の主力手段となっている。図は、試料作製からヘリウムイオン照射、三次元表面形態の評価までを一連の流れで示したものである。

(a)はマグネトロンスパッタリングによる薄膜作製装置、(b)は60 keVのヘリウムイオンビームを試料に当てる注入系、(c)は照射領域と非照射領域の三次元表面形態を並べたもので、イオン照射実験の典型的な構成を一望できる。

原理と物理過程

イオン照射の本質は、入射イオンが固体中の原子に弾性衝突を起こし、原子を格子点から弾き出すことにある。弾き出された原子と空孔の対（フレンケル対）が多数生成し、その一部は自発的に再結合して消滅し、残りが空孔や原子空孔クラスター、転位ループなどの欠陥として材料中に残る。損傷の量は、1原子あたりの変位回数（dpa）で表され、例えば次世代核融合炉のダイバータ材料では5年間の運転で15 dpa程度の中性子損傷が想定される。

入射イオンのエネルギーと種類によって、損傷の深さ分布と注入元素の濃度分布が決まる。60 keVのヘリウムイオンをタングステン系合金に照射した場合、損傷ピークとヘリウム濃度ピークはいずれも表面から約200 nmの深さに現れ、フルエンス（単位面積あたりの入射イオン数）を1×10^16 cm^-2 から2×10^17 cm^-2 まで上げると、損傷ピークは約1 dpaから10 dpa近くまで、ヘリウム濃度ピークは数%から16%程度まで増大する。このように損傷は表面近傍の薄い層に集中するため、透過電子顕微鏡などの表面・薄膜分析手法との相性が良く、欠陥の生成過程を高分解能で追えることがイオン照射の大きな利点である。

図は、60 keVヘリウムイオン照射における(a)深さ方向の損傷分布（dpa）と(b)ヘリウム濃度分布を、フルエンスごとに示したものである。両者とも約200 nmにピークを持ち、フルエンスの増加とともに単調に成長する様子が読み取れる。

一方、イオン照射には中性子との違いもある。中性子は材料中で原子変位に加えて核変換（ヘリウムや水素の生成）を引き起こすが、イオン照射では注入元素がイオンそのものとして加わるため、変位損傷とガス原子注入を独立に、あるいは同時に制御できる。この制御性が、後述する水素・ヘリウムの協同効果研究を可能にしている。

核融合材料研究における役割

核融合炉の材料が受ける照射は、主にD-T反応で生じる14 MeV中性子によるものであるが、そのような中性子場を地上で再現できる装置は極めて限られ、照射実験は高コストかつ長周期で、照射後の材料は放射化されて取り扱いが難しい。そこで、高エネルギーの重イオン（鉄イオン、タングステンイオン、アルゴンイオンなど）を用いて中性子と同様の原子変位カスケードを作る手法が、中性子照射の模擬実験として広く使われている。重イオン照射は中性子照射と同じように空孔クラスターを生成できるため、照射脆化や硬化の評価に適する。

もう一つの流れは、プラズマ面材料に実際に降り注ぐ粒子の効果を直接調べるものである。タングステン第一壁には低エネルギーの水素同位体（重水素）やヘリウムイオンが大量に入り込むため、これらを低エネルギー・高フルエンスで照射し、表面の微細構造変化、水素保持、ブリスタリング（表面の膨れ）を評価する実験が数多く行われている。さらに、超伝導磁石材料のように極低温で使われる部材については、30 K程度の運転温度での照射が材料の特性変化を決めることが知られており、極低温でイオン照射と材料計測を同時に行う専用装置の開発が進んでいる。照射温度は生成欠陥の運命を左右する。欠陥の移動温度以上で照射すると欠陥が照射中に移動・合体・消滅するため、低温照射とは異なる欠陥組織と特性変化が得られる。したがって、実機の使用温度近くで照射したデータだけが特性予測にそのまま使える。

損傷と微細構造への影響

イオン照射がもたらす材料変化は、点欠陥レベルから目に見える表面形態まで多層的である。まず、変位損傷によって空孔、空孔クラスター、転位ループが生成し、転位の運動を妨げて材料を硬化・脆化させる。オーステナイト系ステンレス鋼や低活性フェライト・マルテンサイト鋼（CLAM鋼、ユーロフェル97など）、酸化物分散強化鋼、バナジウム合金、高エントロピー合金といった候補材料の多くで、イオン照射後の微細構造と硬化が系統的に調べられている。

ヘリウムを注入した場合には、ヘリウム原子が空孔と結合してヘリウム・空孔クラスターを形成し、ヘリウムバブルの核生成・成長が進む。バブル内圧の上昇は格子応力を高め、溶質偏析や第二相形成を促すことがある。表面近くでは、バブルの合体と内圧によって表面が膨れ上がるブリスタリングが起こり、さらにフルエンスが上がるとバブルの破裂や表面の剥離、微細割れに至る。ヘリウムイオンフルエンスを段階的に上げた実験では、低フルエンスでは小さなブリスターが点在する程度だった表面が、高フルエンスではブリスターの破裂、割れ、剥離が観察され、表面膨張の高さも増大する。

図は、ヘリウムイオンのフルエンスを4段階に上げたときの表面形態の変化を示した電子顕微鏡写真である。1×10^16 cm^-2 では目立つ欠陥が少ないが、フルエンスの増加とともにブリスターの生成・破裂が進み、2×10^17 cm^-2 では割れと剥離が観察される。

これらの損傷を抑える材料側の戦略として二つの方向がある。一つは組成の設計であり、タングステンを含む耐熱高エントロピー合金では、化学的複雑さの増大がヘリウムバブルを細かく高密度に分散させ、転位ループの形成を完全に抑えるほどの耐照射性を示す例が報告されている。もう一つはナノ構造の利用であり、結晶粒界や積層界面をヘリウムのシンクとして機能させ、バブルの核生成を遅らせる。ナノ結晶粒材料は粗大粒材料より耐照射性が高いことが確認されており、粒界に垂直なナノ柱状組織はヘリウムを粒界にリボン状に捕獲しつつ表面への放出経路も与える。ただし界面への捕獲だけではヘリウムの体積内からの放出が追いつかず、捕獲されたヘリウムがやがて大きなバブルへ合体するという限界もある。

水素・ヘリウムとの協同効果

実機のプラズマ面材料は、変位損傷と水素・ヘリウム粒子の注入を同時に受ける。この協同効果は単純な和を超える影響を及ぼすことが知られている。タングステンに高エネルギーのタングステンイオンを照射しながら重水素イオンに同時曝露する実験とその速度論モデルによる解析によれば、重水素が存在すると照射中に生成する欠陥が安定化され、残存欠陥濃度が大幅に増える。欠陥に水素原子が捕獲されると、フレンケル対の自発再結合による消滅が妨げられるためである。モデル解析では、単一空孔の濃度は約3倍、小さな空孔クラスターは約2倍に増加する一方、大きな空孔クラスターはほとんど影響を受けないことが示された。

協同効果は表面現象にも現れる。アルゴンイオン照射による予備損傷は、その後の重水素プラズマ曝露で生じるブリスタリングを著しく抑制する一方、鉄イオンによる予備損傷は重水素保持量を増加させることが報告されている。予備損傷が導入する空孔型欠陥の密度が、水素のトラップサイトとして働き、保持とブリスター形成の両方を左右するためである。カリウムドープタングステンでは、ナノサイズのカリウムバブルが空孔型欠陥の進化を変え、重水素プラズマ曝露後の表面ブリスタリングと重水素保持が純タングステンより低減される。

図は、純タングステンとカリウムドープタングステンに鉄イオン予備損傷（0、0.05、0.5 dpa）を与えた後、重水素プラズマに曝露した表面の電子顕微鏡写真である。純タングステンでは無損傷のときに多数のブリスターが見られるのに対し、カリウムドープ材では予備損傷の有無にかかわらずブリスターが大幅に少ない。

実験装置と評価手法

イオン照射実験は、イオン源と加速器、真空チャンバ、試料ホルダーと温度制御系から構成される。イオンの種類（水素、ヘリウム、鉄、タングステン、アルゴンなど）とエネルギー（数百eVの低エネルギーから数MeVの高エネルギーまで）を選ぶことで、模擬したい環境に応じた照射条件を組み立てる。試料温度は欠陥組織を決める鍵となるため、高温照射から極低温（30 K程度）照射まで、温度を精密に制御できる試料ステージが重要である。極低温照射では、試料をセラミック棒で断熱したホルダーに固定し、クライオジェンで冷却しながら、イオンビームと光学計測ビームを試料上で重畳させる構成が取られる。

図は、極低温照射チャンバ内の実験構成を示したもので、(a)はセラミック棒、温度センサー、熱ストラップを備えたターゲットホルダー、(b)は真空チャンバ内でイオンビームと過渡格子分光のレーザービームを試料上で重ね合わせた様子を断面で示している。

照射による材料特性の変化を評価する手法は多岐にわたる。透過電子顕微鏡による欠陥・バブルの直接観察、陽電子消滅法による空孔型欠陥の同定、熱脱離分光による水素保持量の測定、ナノインデンテーションやX線回折による硬化・構造変化の評価などが標準的である。近年は、過渡格子分光（TGS）と呼ばれる非破壊光学手法が注目されている。レーザーで試料表面に熱の格子状パターンを誘起し、その回折光の時間発展から熱拡散率と音速（すなわち弾性率）を短時間で連続測定できるため、イオン照射損傷の深さスケールに合った測定長を持ち、照射中そのものの特性変化をその場で追える。銅合金の自己イオン照射では、極低温照射中に熱拡散率と音速が照射線量とともに変化していく様子がこの手法で捉えられており、超伝導磁石材料の照射劣化評価への応用が進んでいる。